국민대학교(총장 정승렬) 화학과 김영훈 교수 연구팀의 이유빈 석사수료생이 성균관대학교 이보람 교수, 한양대학교 이태경 교수 연구팀과의 공동연구를 통해 별도의 후합성 리간드 교환 공정 없이 고효율 페로브스카이트 발광다이오드(LED)를 구현하는 데 성공했다.

△ 사진= 페로브스카이트 나노결정 기술 모식도

이번 연구 성과는 재료과학 분야의 국제학술지 ‘Advanced Functional Materials’에 ‘Direct Integration of Conductive, Emissive Perovskite Nanocrystals into Efficient Light-Emitting Diodes Without Post-Synthetic Ligand Exchange’라는 제목으로 게재될 예정이다. ‘Advanced Functional Materials’는 기능성 소재와 나노기술, 화학, 물리 등 재료과학 전반의 연구 성과를 다루는 국제학술지로, 피인용지수(Impact Factor) 19.9를 기록하며 JCR 기준 상위 5% 이내에 속한다.

페로브스카이트 나노결정(Perovskite Nanocrystals, PNCs)은 높은 발광 효율과 우수한 색순도, 용액 공정성을 갖춰 차세대 디스플레이용 발광다이오드의 핵심 소재로 주목받고 있다. 그러나 기존 합성법으로 제조된 나노결정 표면에는 긴 탄화수소 사슬을 갖는 유기 리간드가 다량 존재해 나노결정 간 전하 이동을 방해하는 문제가 있었다. 이에 고성능 소자를 제작하기 위해서는 합성 후 긴 리간드를 짧은 리간드로 교체하는 ‘후합성 리간드 교환(post-synthetic ligand exchange)’ 공정이 일반적으로 요구돼 왔다.

연구팀은 이러한 한계를 극복하기 위해 SN2 반응 기반의 heat-up 합성법을 이용해 나노결정의 표면 화학을 합성 단계에서부터 제어했다. 이를 통해 기존 나노결정 표면의 oleate 리간드 양을 크게 줄이고, Br⁻가 풍부하게 표면을 안정화하는 낮은 리간드 밀도의 CsPbBr₃ 페로브스카이트 나노결정을 개발했다. 특히 OAM/Br⁻ 표면 조합이 기존 OAM/oleate 조합보다 안정적인 표면 결합을 형성해, 유기 리간드 밀도가 낮아도 표면 결함을 억제하고 우수한 광학적 특성을 유지할 수 있음을 실험과 이론 계산을 통해 규명했다.

개발된 페로브스카이트 나노결정 박막은 기존 방식으로 합성한 나노결정에 비해 낮은 에너지 무질서와 향상된 결정 배열 특성을 나타냈으며, 나노결정 간 전하 이동 특성도 크게 개선됐다. 이를 바탕으로 별도의 후합성 리간드 교환 과정 없이 나노결정을 발광층에 직접 적용한 LED에서 최대 외부양자효율(EQE) 11.4%를 달성했다. 이는 기존 방식으로 합성한 나노결정을 적용한 소자의 2.7%보다 약 4배 높은 수치다. 최대 휘도 역시 59 cd m⁻²에서 314 cd m⁻²로 5배 이상 향상됐으며, 발광 스펙트럼의 반치폭(FWHM)은 21 nm에서 17 nm로 감소해 높은 색순도도 확보했다.

이번 연구는 고성능 페로브스카이트 나노결정 소자 제작에 필요했던 후합성 리간드 교환 공정을 생략하면서도 우수한 발광 특성과 전기전도성을 동시에 확보했다는 점에서 의미가 있다. 합성 단계에서 나노결정의 표면 리간드 밀도와 할라이드 패시베이션을 정밀하게 제어함으로써 발광소자의 제작 공정을 단순화하고, 향후 다양한 광전자 소자로의 적용 가능성을 확대할 수 있을 것으로 기대된다.

특히 이번 연구에는 국민대 화학과 이유빈 석사수료생이 국민대 김지건 연구원, 성균관대학교 석경은 연구원과 함께 공동 제1저자로 참여하여 의미를 더했다. 이유빈 학생은 페로브스카이트 나노결정의 표면 특성 분석과 발광소자 적용 등 주요 연구 과정에 참여하며 차세대 광전자 소재 및 소자 분야에서 연구 역량을 입증했다. 한양대학교 이태경 교수, 성균관대학교 이보람 교수, 국민대학교 김영훈 교수는 공동 교신저자로 참여했다.

△ 사진= (좌측상단부터 시계방향) 국민대 김영훈 교수, 김지건 박사, 이유빈 학생, 한양대 이태경 교수, 성균관대 석경은 학생, 이보람 교수